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理学院蒋更平在Nature子刊发表重要研究成果

作者:理学院编辑:新闻中心发布时间:2020-03-23浏览次数:

近日,理学院应用物理系青年教师蒋更平博士以通讯作者身份在 Nature子刊《Nature Materials》发表论文“Efficient metal ion sieving in rectifying subnanochannels enabled by metal–organic frameworks”(Nature Materials, 2020, 1476-4660)该研究成果系蒋更平博士同澳大利亚莫纳什(Monash)大学王焕庭教授团队合作,共同研究的金属有机骨架(MOF)内离子传输、筛分等问题的成果。

自1999年加州伯克利大学Yaghi教授成功合成出世界上第一例MOF材料,迄今二十年已有超过18000种不同结构和性质的MOF材料被设计并被成功制备。MOF因其高比表面积、独特的孔道结构、繁多的可调控官能团以及可大规模生产的特性,使其在储能、电化学反应、传感器、气体吸附/分离,甚至生物医药等诸多领域均具有非常独特的应用前景。

伴随着MOF材料的发展,其应用背景也逐渐从早期的干燥气体或无水溶液(如:离子液体或有机溶容液)发展到水溶液体系,甚至出现了能在强酸或强碱环境下稳定存在的新兴MOF材料,这为将其应用背景扩展到水溶液体系以及生物医疗领域打下了坚实的基础。本研究中,通过将UiO-66-(COOH)2晶体填充入预先准备好的PolyEthylene Terephthalate, PET微/纳米孔道中(d = 200~500 nm),从而构成一个稳定的位于MOF材料内部的亚纳米孔道(d<1 nm)。其中一价和二价阳离子传输结果表明,在不同浓度和ph值下,uio-66-(cooh)2可实现对一价和二价离子高达两到四个数量级的分离比。

对此,蒋更平博士通过使用分子动力学模拟的方法揭示了其内部离子传输过程,证明了随离子水合壳强度的增强(离子半径减少或价电荷的升高),MOF内部的离子迁移率也随之降低。其平均力势(PMF)的模拟结果表明离子在穿过MOF窗口的过程中,伴随有一个复杂外围水分子脱离和再结合的过程以及有机骨架、官能团随离子位置迁移而发生构型转变。这一复杂过程造就了不同离子在传输过程中不同的能垒,即实验和模拟中的不同的离子迁移率。本研究中澳大利亚莫纳什(Monash)大学为主要完成单位,其中第一作者为博士生卢军,共同第一作者及通讯作者为莫纳什大学张华成博士,其余通讯作者分别为莫纳什大学王焕庭教授和武科大蒋更平博士。

钾离子和镁离子在穿过UiO-66-(COOH)2内纳米窗口过程中

a)自由能; b)配位数;以及c)不同位置下[a-i]离子周围结构的变化

此外,蒋更平博士2018年还与博士期间李丹教授团队成员成驰博士共同在《Nature Nanotechnology》发表论文“Low-voltage electrostatic modulation of ion diffusion through layered graphene-based nanoporous membranes”(Nature Nanotechnology, 2018, 1748-3395)。该论文研究了在离子浓度梯度下,通过不同门电压下石墨烯纳米孔道的情况。该研究报道了一种反常的跨膜电极电位随门电压下降的过程。蒋更平博士通过使用麻省理工学院Bazant教授所提出的离子关联模型,揭示了在二位石墨烯纳米孔道中可能存在很强的离子关联作用。这一作用将导致对离子和同离子(counter-, co-ions)浓度均随石墨烯表面电势而升高,这一结果与经典的平均场理论和工业应用中的膜理论截然相反。该研究中澳大利亚墨尔本大学以及莫纳什(Monash)大学为主要完成单位,其中第一作者为成驰博士,第二作者为蒋更平博士,通讯作者为墨尔本大学李丹和刘哲教授。

蒋更平博士现为我校理学院应用物理系讲师、国际钢铁研究院吴开明教授团队骨干成员,2016年9月入职。其本科为中南大学和莫纳什大学双学位,博士毕业于莫纳什大学李丹教授团队,长期从事于水体系下多孔纳米材料(石墨烯膜、MOF等)内部储能和离子分离、输运的理论研究。(理学院)

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